En 1858, à partir de Barèges, il réalise l'ascension du pic de Néouvielle, l'Ardiden et trois fois le Mont Perdu.

En 1859, il entreprend son second voyage lointain qui dure trois ans. Il se rend à Saint Petersbourg, Moscou, Irkoutsk, Pékin. Il traverse deux fois le désert de Gobi, descend le fleuve Amour. Il séjourne à Shanghai, Hong Kong, puis se rend en Australie et en Nouvelle-Zélande. Il passe enfin une année en Inde et revient par Le Caire et Constantinople. A partir de 1861, il se consacre à l'exploration des Pyrénées. Seul, ou avec l'aide de ses guides il effectue d'innombrables ascensions, réalisant une trentaine de premières, vivant d'une fortune personnelle et des rentes de ses placements bancaires.

Il est surtout connu pour ses ascensions au Vignemale où il monte pour la première fois le 14 septembre 1861 avec le guide Laurent Passet.

Le 19 août 1864, à Gavarnie, il fonde avec Maxwell Lyte, Charles Packe et Emilien Frossard la première société de montagnards: la société Ramond.

En 1868, il monte au Vignemale pour la seconde fois avec Hippolyte Passet. Pour sa troisième ascension, il effectue la première hivernale, le 11 février 1869, avec Hippolyte et Henri Passet. C'est la première grande ascension hivernale effectuée en Europe.

Il veut passer des nuits en montagne. Le 26 août 1880, il passe une nuit à la belle étoile au sommet de la Pique-Longue. Il envisage alors l'aménagement des grottes, car il pense que toute autre construction serait inesthétique et malvenue. Il fait creuser sept grottes de 1881 à 1893. Le 1er août 1882 la première grotte est achevée; c'est la villa Russell, située à 3205 m d'altitude, au col de Cerbillonna (3 m de long, 2,5 m de large et 2 m de haut). Russell habite sa grotte pendant trois jours. Le 12 août 1884, il la fait bénir ainsi que le Vignemale. En 1885, il fait creuser la seconde grotte (celle des Guides) puis en 1886 la troisième; celle des Dames. Il y organise des réceptions somptueuses et légendaires, recevant princes et notables sur un tapis rouge qu'il fait déployer dans la neige.

Le 5 décembre 1888, il demande au préfet des Hautes-Pyrénées, de lui accorder la concession du Vignemale (200 ha entre 2300 et 3300 m). La location annuelle est fixée à 1 franc sur 99 ans et débute en janvier 1889.

Le glacier recouvrant ses grottes, trois autres seront creusées 800 m plus bas, à la base du glacier (2400 m) : les grottes Bellevue. La dernière, la grotte du Paradis, est creusée à quelques mètres sous le sommet de la Pique-Longue.

Il grimpe pour la trente-troisième et dernière fois au sommet du Vignemale le 8 août 1904.

Il meurt en 1909 à Biarritz et est inhumé au cimetière de Pau.

Une statue du grand Russell trône désormais à l'entrée du village de Gavarnie, toisant de son regard impassible le flot bariolé des promeneurs qui affluent dès la fonte des neiges. Cette statue connut le privilège inusité d'être inaugurée deux fois : la première en 1911, peu après la mort du grand homme. La deuxième en 1952 car, sort ironique, la première statue de bronze fut réquisitionnée par les autorités militaires pendant la première guerre mondiale afin d'être refondue pour la fabrication des fûts de canon (loi dite de récupération des métaux non ferreux). Tragique destinée pour l'effigie de l'ermite du Vignemale, pacifique s'il en fut, que de servir indirectement à l'une des plus vastes hécatombes de ce siècle.

Enfin, reconnaissance ultime dans le monde du pyrénéisme, on donna son nom au pic de 3203 m qui prolonge la crête Est qui depuis l'Aneto passe par le pic de Tempestades (3290 m) et le pic Margalida (3241m). Son escalade fut réalisée par erreur en 1865 par le comte Russell de qui il a hérité son nom.