Le 12 août 1879, c'est la naissance du pyrénéisme de difficulté : Brulle, Bazillac et les guides Sarrettes et Bordenave réalisent la première ascension du Vignemale par le Clot de la Hount.

En 1880, ils montent au pic de Ger, à l'Ossau, au Cambalès, et au Palas par la face sud, où ils doivent renoncer près du sommet.

En 1881, avec les guides Célestin Passet et Pierre Bordenave, ils entreprennent une grande tournée de quatorze jours, où ils gravissent une vintaine de sommets, dont tous les 3000 connus, entre Maladeta et Gavarnie. Ils réalisent au passage les premières du pic du Port d'Oo (aujourd'hui pic Jean Arlaud), de l'Astazou occidental et du Gabiétou. Pour finir, ils réalisent le tour du cirque de Gavarnie par les gradins intérieurs, des Sarradets à l'Astazou.

En 1882, Brulle, Bazillac et Célestin Passet gravissent 16 grands pics, du Canigou au Vignemale, avec deux premières, le Comoloformo et le Hourgade.

En 1883, il affronte pour la première fois les Alpes. Parti de Gavarnie avec Bazillac et Célestin Passet, il va faire, avec les guides Gaspard père et fils, la cinquième ascension de la Meije (qui est la première effectuée en un jour). Puis les Écrins, l'Aiguille d'Arves, et le Mont Blanc par un très mauvais temps.

En 1885, il fait une première hivernale au Mont Perdu avec Bazillac, Célestin Passet, Haurine et Bernard. Puis une nouvelle campagne alpine, avec Bazillac et de Champeaux, l'emmène à l'Aiguille méridionale d'Arves, à la Dent Parrachée, la Grande Casse, le Grand Paradis, le Mont Blanc, le Cervin, la Dent Blanche, et les Drus (quatrième ascension, et première en un jour).

En 1886, de nouveau dans les Alpes, il est à la Jungfrau, Mönch, Finsteraarhorn, Bernina, Grossglockner, Pala di San Martino, Cima della Madonna...

En 1888, avec de Monts et Célestin Passet, il effectue la seconde ascension du couloir Swan (dont la première avait été réalisée en 1885 par F. E. L. Swan et Henri Passet, le cousin de Célestin).

En 1889, l'équipe Henri Brulle, Jean Bazillac, Roger de Monts, Célestin Passet et François Bernat-Salles réalise le plus grand exploit du pyrénéisme : l'ascension du couloir de Gaube. Cette faille étroite, sur la face nord du Vignemale, entre la Pique-longue et le Piton carré, à très forte pente, toujours glacée. La cordée est arrêtée par un bloc coincé couvert de glace. Célestin, armé du piolet de Brulle, qui l'a fait fabriquer spécialement (ce piolet gagne là son nom de Fleur de Gaube, taille pendant des heures plus de 1300 marches dans la glace vive. Le comte Henry Russell, qui les accueille à la sortie du couloir (et dont cette recherche de la difficulté n'est pas dans les conceptions) leur dit « La prochaine fois, il faudra le faire à reculons ». Cet exploit, qui ne sera pas renouvelé avant de nombreuses années, a un grand retentissement dans le monde pyrénéiste.

Le surlendemain, Brulle, Bazillac, de Monts et Bernat-Salles vont réaliser la seconde ascension du Mont Perdu par le nord. En 1895, avec Célestin, Brulle réalise la première de la face nord du Taillon.

Brulle arrête sa carrière pyrénéiste en 1914. Après la mort au front de son fils, en 1918, il abandonne son étude de notaire et élève des chevaux.

En 1932, il retourne dans les Alpes et fait sa troisième ascension du Mont Blanc, qu'il réitère les années suivantes. Le 1er août 1936, à 82 ans, une nouvelle ascension est arrêtée par le froid. Brulle, souffrant de gelures et de congestion pulmonaire, est hospitalisé à Chamonix, où il s'éteint le 29 août.

Brulle a instauré une nouvelle façon de grimper : ce n'est plus le fait d'accéder à un sommet qui l'intéresse, mais l'ascension en soi, par des voies nouvelles, plus difficiles, plus directes. Contrairement à ses prédecesseurs, Brulle n'a pas d'alibi scientifique : il n'est ni botaniste, ni naturaliste, ni géologue. Avec lui le pyrénéisme devient technique : l'usage de la corde devient systématique, le piolet court remplace le long piolet qui auparavant servait plutôt de canne à marcher que d'outil technique.